Adv.Mater：水系锂电池用“水中醚”电解质

近日，《Advanced Materials》期刊报道了我国科研人员在水系锂离子电池开发上的最新研究成果，来自北京理工大学的陈人杰教授等人设计了一种新型（Li₄(TEGDME)(H₂O)₇）作为具有稳定界面化学的溶剂化电解质用于水系锂离子电池。

水系锂离子电池使用水作为电解液的溶剂，具有安全、无毒、成本低廉的特点，被认为是一类非常具有前景的电化学储能候选器件。水系锂离子电池若要作为动力电池使用，必须具备良好的持久放电（小倍率放电）能力，然而水系电池存在电压窗口窄、能量密度低、输出电压低(平均电压一般低于1.4V)且不能在低倍率下稳定循环(<0.5C)等缺点。

近年来，高盐水系电解液的应用，已使得水系锂离子电池的性能有了很大提升，不仅实现平均电压超过2V、能量密度得到大幅提升而且可以在倍率下稳定循环。然而无法形成固体电解质界面（SEI）仍然是限制其电压输出和能量密度的主要原因。鉴于此，研究人员希望开发一种能够促进稳定的界面化学的新型电解质，通过将四甘醇二甲醚（TEGDME）引入浓缩的水性电解质中，可生成用于正极-电解质界面和SEI形成的新碳质组分。

研究人员制备了一种浓缩的“水中醚”电解质（EIWE）。醚类部分通过将双三氟甲烷磺酰亚胺锂（LiTFSI）以不同摩尔比1:0.90、1:0.65、1:0.50、1:0.41和1:0.35溶解在TEGDME中制备，而水部分通过将21mol LiTFSI溶解在1g kg超纯H₂O。然后将两部分以每对一对1：1的质量比混合。

原位表征和从头算分子动力学（AIMD）计算表明，双层混合界面由无机LiF和从Li⁺₂(TFSI^-)和Li⁺₄(TEGDME)还原的有机碳质物质组成。结果显示，界面膜在动力学上将电化学稳定性窗口扩大至4.2 V，从而实现了2.5 V 的LiMn₂O₄^-Li₄Ti₅O₁₂全电池，该电池在500个循环中具有120Whkg^-1的出色能量密度。

目前在水系锂离子电池的研究中，其能量衰减的主要原因是由于电极材料在电解液中的溶解，该研究为下一代水系锂离子电池更有效的中间相设计提供了思路，对于水系电解液及其配套电极改性具有十分重要的实际意义。

参考文献：Yanxin Shang, et al, An “Ether-In-Water” Electrolyte Boosts Stable Interfacial Chemistry for Aqueous Lithium-Ion Batteries, Adv. Mater. 2020.DOI: 10.1002/adma.202004017