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YACOO:新型催化剂使汽油更清洁高效

2015-06-16 来源:亚科官网

关键词:催化剂;芳香烃;清洁高效

据美国能源信息管理局估计,去年美国共消耗了1,370亿加仑(1加仑=3.78升)汽油,平均每天消耗约3.75亿加仑。汽油含苯,而苯已经被美国环境保护署(EPA)确认为致癌因素。
最近,一个由美国西北大学Tobin J. Marks教授带领的研究团队正在尝试去除汽油中的苯。科学家们开发了一种廉价催化剂,能有效除去汽油中的苯,而且不影响其它芳香烃,这将会使汽油更加清洁高效。
芳烃能够提高天然气的辛烷值和燃油效率,Marks说,“我们买的汽油中有三分之一都是芳香烃混合物,苯也在其中”。“苯是已知的致癌物,并且很难去除。我们的催化剂通过一个全新的方式去除苯,而且可能非常廉价。”Marks补充说,“我们可以降低汽油的成本,同时,也能解决环境和健康问题。”
这种有机金属催化剂不含昂贵的铂,取而代之的是价格合理又简单的锆。有机锆络合物通过化学吸附负载在Brønsted酸性的硫酸化氧化锆(ZRS)、硫酸化Al2O3(ALS)以及ZrO2-WO3(ZRW)上。只需要温和的条件(25℃,1个大气压H2),负载的Cp*ZrMe3、Cp*ZrBz3和CP*ZrPh3催化剂在苯加氢反应中具有较高的活性,且反应活性会随酸度的下降而减弱。其中,ZRS?ALS≈ZRW,表明更多的Brønsted酸性氧化物能提供更强的表面有机金属亲电子团,因此有较高的苯加氢活性。通过苯/甲苯混合物的选择性加氢,发现CP*ZrBz2+/ALS-具有中度选择性,不过其苯加氢活性最高。
通过固态NMR光谱法、X射线吸收光谱(XAS)以及周期性DFT方法对负载的Cp*ZrMe3和Cp*ZrBz3进行结构和计算研究,发现具有较大位阻效应的Cp*ZrBz2+/ALS-比Cp*ZrMe2+/ALS-有更大Zr…表面距离。同时表明,催化剂的苄基拉开了“阳离子”金属中心—阴离子硫酸化氧化物表面的距离,并且这种分离/消弱的离子成对促使更多立体位阻的芳烃发生活化/插入,并影响氢化速率和选择性模式。
这个研究团队包括了美国阿贡国家实验室(Argonne National Laboratory)以及Universal Oil Products(UOP)的科学家,研究成果作为封面文章发表于《JACS》。
来源:X-MOL行业资讯
  
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